Die heute zu den größten Bands der Musikhistorie zählenden Progressive- und Psychedelic-Rocker Pink Floyd wurde 1965 in London gegründet. Die Originalbesetzung setzte sich aus den Studienfreunden Syd Barrett (Gitarre, Gesang), Nick Mason (Schlagzeug), Roger Waters (Bass, Gesang) und Richard Wright (Keyboards) zusammen. Treibende Kraft und kreatives Gehirn der Gruppe war zu dieser Zeit Barrett, der mit für die damalige Zeit sehr ungewöhnlichen musikalischen wie textlichen Ideen schnell für ihren Durchbruch sorgte. Bereits 1967 kam dann allerdings Barretts Freund aus Kindheitstagen David Gilmour dazu, der mehr und mehr instrumentelle sowie auch gesangliche Aufgaben übernehmen musste, während Waters sich zum neuen Anführer aufschwang. Grund dafür war der durch Drogen und psychische Probleme gravierend schlechter werdende Gesundheitszustand von Barrett, der die Gruppe im April 1968 verließ. Danach nahm er noch zwei Soloalben auf, bevor er sich ausschließlich seiner ersten Liebe, der Malerei, widmete. 2006 verstarb er komplett zurückgezogen in seiner Geburtsstadt Cambridge.
Der Dokumentarfilm widmet sich speziell den letzten Monaten vor und nach dem Ausstieg beziehungsweise Rauswurf von Barrett. Es wird versucht, mittels Archivmaterial und exklusiver, neuer Interviews mit Beteiligten wie Gilmour und Waters, aber auch Barretts Schwester, ehemaligen Lebensgefährtinnen und Kollegen vom Schlage Pete Townshend (The Who) zu erforschen, was damals wirklich mit Barrett passierte. Albumcover-Designer und Filmemacher Storm Thorgerson startete das Projekt, bevor er 2013 verstarb und es später von Roddy Bogawa vollendet wurde. Die Erzählerstimme im englischsprachigen Original stammt von Schauspieler und Pink-Floyd-Fan Jason Isaacs.