Für die titelgebende Rolle des Geheimagenten "Argylle" suchte Regisseur Matthew Vaughn wie er selbst sagte, nach einem Schauspieler, der "dafür geboren ist, James Bond zu spielen". Mit Henry Cavill fiel die Wahl dann auch tatsächlich auf einen Schauspieler, der bereits für die Rolle des bekanntesten britischen Geheimdienstlers im Gespräch war: Cavill verlor seiner Zeit das Casting an Daniel Craig, da er damals für "James Bond 007: Casino Royale" (2006) den Produzenten mit 22 noch zu jung war.
Für die Rolle der Katze Alfie besetzte Regisseur Matthew Vaughn den ihn gut vertrauten Stubentiger Chip - es handelt sich nämlich um die Katze von Vaughns Ehefrau Claudia Schiffer! Das deutsche Supermodel und der britische Filmemacher sind übrigens schon seit 2002 verheiratet und haben drei gemeinsame Kinder.
Für "Argylle" steht neben den Schauspielstars wie Henry Cavill und Sam Rockwell auch der britische Popstar Dua Lipa vor der Kamera. Es ist nach ihrem Auftritt in "Barbie" (2023) erst die zweite Filmrolle für die Sängerin mit albanischen Wurzeln. Analog zu ihrer Mitwirkung an "Barbie" für den sie auch den Filmsong "Dance the Night" beisteuerte, wurde angekündigt, dass die Grammy-Preisträgerin auch für "Argylle" einen Titelsong aufnehmen wird. Ein Modell, das für das Marketing von Filmen vielleicht in Zukunft öfters zum Einsatz kommt: Für "John Wick: Kapitel 4" (2023) wurde zuletzt mit dem britisch-japanischen Popstar Rina Sawayama auch die Sängerin des Filmsongs in einer Nebenrolle (Akira) besetzt.