Inspiriert wurde die Handlung von "Die Augen des Engels" vom realen Fall um die Studentin Amanda Knox, die beschuldigt wurde, am Mord ihrer Mitbewohnerin Meredith Kercher während eines Auslandsaufenthalts in Italien beteiligt gewesen zu sein. Den aufsehenerregenden Fall verarbeitete die Journalistin Barbie Latza Nadeau in ihrem Buch "Angel Face: Sex, Murder and the Inside Story of Amanda Knox", das Michael Winterbottoms Film als Grundlage diente.
Ursprünglich war Oscar-Preisträger Colin Firth ("The King's Speech") für die Hauptrolle des ambitionierten Filmemachers vorgesehen. Nach seinem Ausstieg aus dem Projekt übernahm schließlich aber Daniel Brühl den Part.